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水溶性卟啉和IL多組分共聚物的形成機(jī)理

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隨材料的復(fù)雜性和對(duì)可調(diào)性需求的提高，協(xié)同組裝已成為構(gòu)建多功能材料的一種有效且高效的策略。多功能共聚物還具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)以及獨(dú)特的能量傳輸過(guò)程。在理想情況下，這些協(xié)同系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)可通過(guò)簡(jiǎn)單地改變熱力學(xué)或動(dòng)力學(xué)來(lái)控制。對(duì)協(xié)同組裝過(guò)程的機(jī)理和控制策略的理解對(duì)于協(xié)同組裝的結(jié)構(gòu)和性能至關(guān)重要。

以4-磺酸卟啉(TPPS)和離子液體1-烷基-3-甲基咪唑溴鹽(CnmimBr)為-模型協(xié)同組裝體系，通過(guò)該體系研究多組分共組裝的成核和生長(zhǎng)機(jī)理。采用隨時(shí)間變化的冷凍電鏡(cryo-TEM)成像和光譜跟蹤技術(shù)對(duì)卟啉與IL的共組裝過(guò)程進(jìn)行了監(jiān)測(cè)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)通過(guò)液-液相分離(LLPS)作為啟動(dòng)因子誘導(dǎo)了TPPS-IL共聚物的成核。

先將TPPS的烷烴溶液和IL水溶液快速混合，逐漸形成紫色沉淀物，隨時(shí)間變化的低溫透射電鏡圖像顯示，該體系早期形成了球形液滴。通過(guò)基質(zhì)輔助激光解離質(zhì)譜分析技術(shù)發(fā)現(xiàn)TPPS與IL通過(guò)LLPS形成了離子簇。進(jìn)一步通過(guò)XRD發(fā)現(xiàn)液滴離子簇內(nèi)形成了細(xì)小的核和細(xì)長(zhǎng)的納米纖維，表明LLPS是促使液滴離子簇作為成核前體的重要因素。偏振光顯微鏡圖像(POM)顯示協(xié)同組裝獲得的納米纖維具有各向異性，表明LLPS形成會(huì)促進(jìn)離子簇的成核和生長(zhǎng)，進(jìn)而形成熱力學(xué)穩(wěn)定的共聚體。

通過(guò)紫外吸收(UV)以及核磁(NMR)分析對(duì)協(xié)同組裝過(guò)程的機(jī)理，由吸收波長(zhǎng)以及化學(xué)位移的變化，表明整個(gè)過(guò)程的發(fā)生是由滑移堆積作用、TPPS與IL中咪唑2位氫的強(qiáng)氫鍵作用以及共聚過(guò)程中水的作用共同決定的。 

最后通過(guò)優(yōu)化LLPS過(guò)程可以實(shí)現(xiàn)協(xié)同組裝的調(diào)控，增加ILs烷基鏈長(zhǎng)度可以提高離子簇間的疏水相互作用，從而有效促進(jìn)TPPS--ILs共聚體的成核和生長(zhǎng)，

卟啉相關(guān)：

硝基苯2位取代8-羥基喹啉鋅配合物

四（3,4-二甲基苯基）卟啉鈷

四(3,4-二甲基苯基)卟啉(TDMPP,1)

2-甲酰基-meso-四苯基卟啉

Meso-四(對(duì)-酰氧基苯基)卟啉鉑配合物

meso-四(對(duì)烷氧基苯基)卟啉鎂

氯化meso-四(對(duì)烷氧基苯基)卟啉合鐵(Ⅲ)

四苯基卟啉鍶配合物

meso-四(鄰?fù)檠趸交?/span>)卟啉銅

Meso-四(對(duì)-酰氧基苯基)卟啉鉑配合物

四[3,5-二（辛酰氧基）苯基]卟啉鋅（銅）配合物

5,10,15,20-四[4-(2,3-環(huán)氧丙氧基)苯基]卟啉

5,15-二苯基-10,20-二(4-N-咪唑基)苯基卟啉

四(對(duì)甲氧基苯基)卟啉釤(Ⅲ)配合物

四(4-氨基苯基)卟啉

間氯苯基卟啉硝基苯甲酸酯

meso-三嗪取代苯基卟啉

4-(4-取代苯胺基)-2-取代苯基-喹唑啉

四(5-氟尿嘧啶-1-基乙酰氧基苯基)卟啉